天然气是实现中国双碳工作目标的重要清洁能源^[1]。油田伴生气是随油气一同开采出的天然气，回收和利用伴生气中高价值轻烃组分是提高油田产值的重要手段^[2]。油田伴生气中除了含有大量甲烷和一定量的水分及重烃外，还含有大量的二氧化碳等酸性气体，二氧化碳的存在会影响天然气的热值，降低天然气的质量；二氧化碳与水会生成碳酸，难以避免地造成管道或储运设施的腐蚀^[3]。为了提高油田伴生气质量从而增加经济效益，必须对天然气进行脱二氧化碳处理，但常规处理通常是将含二氧化碳的天然气直接燃烧，这样不仅会浪费资源，还会污染环境，所以有必要研发适用于油田现场的天然气脱碳工艺，实现油田伴生气中的二氧化碳的高效脱除。超音速旋流分离技术是近些年来新兴的天然气脱水、脱烃技术，具有结构紧凑、支持无人值守等优势，在天然气净化领域有广阔的商业前景和实用价值。将超音速旋流分离技术用于伴生气脱除二氧化碳气体是一条全新路径^[4]。经过超音速旋流分离器加工处理后的天然气符合管输或直接燃烧利用要求，脱除的二氧化碳可直接用于驱油或回注。基于该技术既降低了二氧化碳分离的成本，又减少二氧化碳的排放，实现二氧化碳的高效回收利用，同时提纯天然气产品，达到节能减排、绿色发展的目标。综上，研究利用凝结和旋流分离技术相结合的方法脱除油田伴生气中的二氧化碳气体为实现油田节本降耗提供了新路径。目前利用超音速膨胀凝结原理进行天然气脱水和天然气液化的研究较多。文闯等^[5-6]建立了天然气在超音速旋流分离器内气液两相流动数学模型，对分离器内凝结液滴轨迹进行数值计算。边江等^[7-8]通过数值模拟和实验研究了拉法尔喷管入口参数对天然气液化特性的影响。范学君等^[9]利用HYSYS软件对超音速天然气脱水和重烃工艺进行了设计，分析了马赫数、气液比和压损比等关键设计参数对超音速旋流分离器性能的影响。然而，当前针对伴生气超音速分离二氧化碳的研究十分少见，有必要进一步研究二氧化碳在超音速旋流中的膨胀过程和冷凝特性。笔者建立二氧化碳在超音速喷管中的相变过程数学模型，讨论二氧化碳在超音速流动条件下的冷凝特性，分析入口温度和压力条件对二氧化碳超音速凝结特性的影响规律。

1 工作原理与几何模型

1.1 结构与工作原理

超音速旋流分离装置主要由拉法尔喷管、旋流发生装置、旋流分离段，扩压段等组成，如图1所示。含有二氧化碳的天然气进入超音速旋流分离装置后，气体在拉法尔喷管中膨胀至超音速，温度和压力随之降低，当达到一定过饱和状态时，二氧化碳气体开始凝结，同时随着温降加剧液滴不断生长，在旋流产生的巨大离心力作用下实现气液分离^[10-11]。因此二氧化碳气体在拉法尔喷管内的自发凝结相变过程是超音速旋流分离脱碳工艺的关键。需要深入研究二氧化碳气体在拉法尔喷管中的自发凝结流动过程。

1.2 喷管几何结构模型

在超音速旋流分离器中二氧化碳的凝结液化主要发生在拉法尔喷管中，拉法尔喷管又可以分为稳定段、亚音速收缩段、喉部和超音速扩张段4个部分^[12]。数值模拟中采用二维拉法尔喷管模型结构，使用GAMBIT对其进行网格划分，网格划分的拉法尔喷管结构如图2所示。喉部热力学参数根据BWRS真实气体状态方程计算获得，从而确定喉部参数；稳定段的相关参数与喉部的相关参数有关，一般认为喉部直径比稳定段直径越小越好，在此基础上取稳定段直径为喉部直径的7倍，稳定段长度为10倍喉部直径；通过双三次曲线法设计得到亚音速收缩段的尺寸；超音速扩张段采用圆弧与直线相结合的方法设计^[13]，拉法尔喷管稳定段入口、喉部、扩张段出口的直径分别为70、10和18.264 mm，稳定段、收缩段、扩张段长度分别为100、112.021 和63.077 mm。

2 数值方法

2.1 模拟方案

采用FLUENT进行数值模拟，混合气体组分为物质的量分数80%的甲烷与20%的二氧化碳。为更全面地分析二氧化碳气体在拉法尔喷管内的凝结流动特性，分别模拟不同入口压力（5~7 MPa）和温度（273~283 K）条件下的甲烷和二氧化碳混合气体在拉法尔喷管内的凝结流动过程，获得不同模拟条件下喷管内压力、温度、速度、液滴数、液相质量分数等影响规律。

2.2 模拟方法

不同模拟条件下对甲烷和二氧化碳混合气体在拉法尔喷管中凝结流动进行数值模拟，除了边界条件设置不同外，其他模拟操作均相同。

（1）求解器选择。FLUENT软件有压力基求解器和密度基求解器两种求解器，其中压力基求解器使用的是压力修正算法，求解的控制方程形式是标量形式，对于可压缩流动和不可压缩流动都可以进行求解，本文中选择压力基求解器。

（2）湍流模型选取。超音速凝结流动包含自由剪切流与附体流，Menter^[14] 提出的SST k-ω模型结合了k-e模型与k-ω模型特点，对于近壁面低雷诺数流动采用标准k-ω模型进行计算，而在远壁面完全湍流区切换为k-e模型，因此该模型可用于受限空间超音速凝结流动的数值模拟。

（3）边界条件设定。FLUENT中的入口条件包括速度入口条件、压力入口条件、质量入口条件等，数值模拟选择压力入口条件，设置出口条件中温度为273 K，壁面条件选择固壁无滑移，操作压力均设为0。

（4）求解方法设置。求解方法设置主要包括关联算法和离散格式，在分离求解器的使用过程中，一般选择3种压强-速度的关联形式：SIMPLE、SIMPLEC和PISO，本文中选择SIMPLE算法^[15]。

（5）UDS和UDF。由于二氧化碳气体会发生凝结相变，所以在模拟计算过程中需要通过利用用户自定义标量（user-defined scalar，UDS）和用户自定义函数编程（user-defined function，UDF）对FLUENT软件进行二次开发^[16]。

（6）求解设定。在完成上述设定以后进行初始化，之后通过修改求解过程中的控制参数进行求解。当计算过程满足以下收敛条件时，判定收敛：①能量方程残差小于1×10^-5；②其余方程残差小于1×10^-3；③出、入口质量流量相对误差小于0.05%。

2.3 网格独立性验证

在Fluent模拟中，网格划分质量对模拟结果有重要影响。采用数值模拟方式对网格数分别为4851、8985、18984、31811的结构性网格进行无关性验证，分析温度在喷管轴线不同位置下的相对误差。对比发现，不同的网格密度对预测精度有差异，特别是对激波附近的流场。当网格单元大于18984时，计算结果变化不大。综合考虑实际运行中计算效率，模拟采用网格数为18984的网格进行模拟。

2.4 模型验证

Moses等^[17]的试验数据能够准确反映自发凝结所引起的流动变化。为了验证所建立的凝结模型、湍流模型、流动方程的准确性，采用Moses等的实验数据与数值模拟结果进行对比分析。计算条件为：入口水蒸气压力70.727 kPa，入口温度377 K，出口背压0 kPa。通过分析喷管内压力分布（图3），可以看出仿真结果能够准确反映喷管内的压力变化趋势，尤其是数值模拟可以较为准确地预测凝结过程，说明所建立的数学模型和数值计算方法具有较高的准确性。

3 结果与讨论

3.1 混合气体流动和凝结特性

设置喷管入口压力5 MPa、入口温度273 K，得到拉法尔喷管内甲烷和二氧化碳混合气体在不同模拟条件下的流动和凝结参数云图，结果如图4所示。

由图4可知，甲烷和二氧化碳混合气体的压力在拉法尔喷管的稳定段基本不发生变化，在收缩段的某一位置开始降低，在扩张段出口达到最小值；混合气体的温度在拉法尔喷管的稳定段不会发生变化，在收缩段的某一位置开始迅速降低，由于二氧化碳气体凝结会释放凝结潜热，对流动场有加热效应，所以在扩张段会出现温度先升高后降低的现象，但由于混合气体在扩张段内不断膨胀，因此整体温度呈现不断降低趋势，最后温度在扩张段出口达到最小值；混合气体的速度在拉法尔喷管的稳定段基本不会发生变化，从收缩段开始，混合气体的速度开始增大，在喉部位置达到音速，在扩张段继续增大，在喷管出口变为超音速；混合气体在拉法尔喷管的喉部之前不会发生凝结，即不会产生液滴，在喉部之后会发生凝结现象，然后液滴数和液相质量分数增加，到扩张段出口达到最大值。

3.2 温度对二氧化碳超音速凝结影响

入口温度的变化会导致混合气体的相特性发生变化，从而改变混合气体在拉法尔喷管内的流动状态。保持出入口除了温度以外其他的参数不变，通过改变温度参数，得到不同温度下甲烷和二氧化碳混合气体在拉法尔喷管内凝结和流动情况，结果如图5所示。

对入口压力为5 MPa，温度分别为273、278 和283 K的模拟结果进行对比，发现入口温度的改变会对混合气体在拉法尔喷管内的压力分布产生影响。温度越高，混合气体的压力在喷管扩张段中降低的更多，在喷管出口的压力也就越小，出口压力分别为0.755、0.747 和0.743 MPa；温度越高，混合气体在喷管中的速度就越大，在喷管出口的速度也越大。

入口温度的改变会对混合气体在拉法尔喷管内凝结产生的液滴数量及分布产生影响，从而影响液相质量分数。随着入口温度升高，凝结发生位置越来越远离喷管喉部，其原因在于温度升高时，相同压力条件下二氧化碳气体过冷度减小，入口状态下离极限过冷度越远，达到成核所需要的临界条件越慢。当入口温度为273 K时，凝结发生在喷管入口之后0.222 m处；当入口温度升高到283 K时，凝结发生在喷管入口之后x=0.228 m处，即入口温度从273 K升高到283 K时，凝结位置向后移动了6 mm。温度越高，混合气体在喷管内凝结产生的液滴数量越多，但喷管出口和中轴线上的液相质量分数越小。随着入口温度从273 K增加至283 K，出口的液滴数从5.28×10¹⁵ kg^-1升高到7.72×10¹⁵ kg^-1，液相质量分数从17.2%降低到12.8%。

3.3 压力对二氧化碳超音速凝结的影响

保持其他条件不变，改变入口压力参数，获得不同入口压力下甲烷和二氧化碳混合气体在拉法尔喷管内凝结和流动情况，结果如图6所示。

通过对比入口压力对凝结和流动规律的影响，发现入口压力越高，混合气体膨胀程度越高，气体在喷管扩张段中温降幅度越大。从图6中还可以看出，随着入口压力从5 MPa提高至7 MPa，液滴数从5.28×10¹⁵ kg^-1下降到9.23×10¹⁴ kg^-1，其原因在于凝结发生位置越靠近喉部，凝结位置对应温度较高，所获得的液滴数较小。随着压力的升高，相同温度下二氧化碳的分压增大，液相质量分数也逐渐增加。相比于不同入口温度，入口压力的变化对凝结起始位置的变化影响较小。

4 结论

（1）甲烷和二氧化碳混合气体在拉法尔喷管内压力、温度会降低，然后膨胀至超音速，在喷管喉部以后的扩张段某一位置会发生凝结。

（2）随着喷管入口温度增加，混合气体在喷管出口的压力越小、速度越大，在扩张段由凝结放热引起温度变化的折点向喷管出口方向移动；但在喷管出口的温度差别不大，混合气体在喷管内凝结产生的液滴数量越多，喷管出口和中轴线上的液相质量分数越小，发生凝结的位置越靠近喷管出口。

（3）随着喷管入口压力增加，混合气体在喷管出口的压力越大、温度越大、速度越小，二氧化碳在喷管内凝结产生的液滴数量越少，喷管出口和中心轴线上的液相质量分数越大，压力变化对凝结起始位置的变化影响较小。

参考文献